Yoshikawa Lab&Furukawa 56000 фот/МэВ. ИСМА. Ливерморская лаборатория R4.5 % на 662 кэВ!


Чтобы посмотреть этот PDF файл с форматированием и разметкой, скачайте его и откройте на своем компьютере.
Институт
сцинтилляционных материалов
НАН Украины,

Отдел технологии выращивания
монокристаллов

Тенденции разработок смешанных кристаллов
неорганических сцинтилляторов




Олег
Сидлецкий

@
isma
.
kharkov
.
ua


СЭФержание

2



Введение. Мотивация работы.





Примеры поведения светового выхода
в
сцинтилляторах на основе смешанных кристаллов




Известные гипотезы о механизмах улучшения светового
выхода в смешанных кристаллах





Корреляция между световым выходом
в сцинтилляторах
на основе смешанных кристаллов
и
некоторыми
физическими параметрами их компонентов
;




Итоги и выводы.

3

фЭрмирЭвание


ФЭменЭв

х
аЭтичнЭе


распреФелени
е

Сверхрешетка

ВтЭ имеется ввиФу пЭФ «смешанным кристаллЭм»

МЭтивация
.


СветЭвЭй выхЭФ (СВ) в бинарных смешанных сцинтиллятЭрах

4

-

BaBrI:Eu
2+

112000
phot
/MeV,

-

BaBrCl:Eu
2+

52000
phot
/MeV,

-

BaClI:Eu
2+

54000
phot
/MeV,

-

BaFI:Eu
2+

55000
phot
/MeV.

-

(Lu
x
Gd
1
-
x
)
3
(Al
y
Ga
1
-
x
)
5
O
12
:Ce
3+

-

56000
phot
/MeV

-

Lu
2x
Gd
2
-
2x
SiO
5
:Ce
3+



34000
phot
/
MeV


-

……

[scintillator.lbl.gov]

[N.
Cherepy
, , Proc. SPIE, 7079 (2008) 707917]

[
K
.

Kamada
,

C
ryst
.
Growth

Des
. 11
(
2011
)
,
4484
]


[
O.Sidletskiy
,

Crys

Growth

&
Des
,
12 (2012),
441
]

[
E
. D.
Bourret
-
Courchesne,
J.
Cryst
.
Growth
, 2012,

352,
78
]



В последние годы разработан ряд новых сцинтилляторов с
улучшенным высоким световым выходом
:

Yoshikawa
Lab
&
Furukawa

ИСМА

56000 фот/МэВ

Ливерморская

лаборатория

R=4.5
% на
662
кэВ!

γ
-
spectra of
60
Co

СЭФержание

6



Введение. Мотивация работы.





Примеры поведения светового выхода
в
сцинтилляторах на основе смешанных кристаллов




Известные гипотезы о механизмах улучшения светового
выхода в смешанных кристаллах
;





Корреляция между световым выходом
в сцинтилляторах
на основе смешанных кристаллов
и
некоторыми
физическими параметрами их компонентов
;




Итоги и выводы.

LY

AB

AC

AB
1
-
x
C
x

Поведение светового выхода в сцинтилляторе

AB
1
-
x
C
x

ВЭзмЭжнЭ ли преФсказать светЭвЭй выхЭФ в
бинарнЭм смешаннЭм сцинтиллятЭре на ЭснЭве
физических параметрЭв егЭ сЭставляющих
?

7

Экспериментальные Фанные Э пЭвеФении СВ

Gd
3
(Al
x
Ga
1
-
x
)
5
O
12
:Ce

(
GAGG:Ce
)

8

A.
Gektin
, A.
Belsky
, A.
Vasil’ev
, IEEE Trans.
Nucl
. Sci.
61
,

262 (2014)

[
E. D. Bourret
-
Courchesne, J.
Cryst
.
Growth
, 2012,

352, 78
]


J
.

Hua

et al. IEEE Trans
Nucl
. Sci.
61
, 323 (2014
).

J
.

Chen

et al.
IEEE
Trans.
Nucl
. Sci.
, 52, 2005
)

3133

Lu
2x
Y
2
-
2x
SiO
5
:Ce (LYSO)

Bi
4
Ge
3
-
3x
Si
3x
O
12

(BGSO
)

BaBr
2
-
x
I
x

9



Линейное (аддитивное) поведение светового
выхода в зависимости от соотношения
компонентов в твердом растворе является не
правилом, а исключением.





Почему?



СЭФержание

10



Введение. Мотивация работы.





Примеры поведения светового выхода
в
сцинтилляторах на основе смешанных кристаллов




Известные гипотезы о механизмах улучшения
светового выхода в смешанных кристаллах





Корреляция между световым выходом
в сцинтилляторах
на основе смешанных кристаллов
и
некоторыми
физическими параметрами их компонентов
;




Итоги и выводы.

ФунФаментальные Эграничения светЭвЭгЭ выхЭФа

Scintillation Light Yield


N
ph

= S Q E
γ


/
E
e
-
h
= S Q E
γ

/ 2.5
E
g

[
P
.
Dorenbos

/
NIM
A 486 (2002)
208

213]

BaI
2
:Eu

BaBrI:Eu

LuYAP:Ce

GAGG:Ce

LGSO:Ce

11

12

(I)
Инженерия энергетическЭй структуры в реФкЭземельных
гранатах
Lu
y
Gd
1
-
y
(Al
x
Ga
1
-
x
)
5
O
12
:Ce


(M.
Fasoli
, A.
Vedda
, M.
Nikl
, 2011)

M. F
asoli


al
. P
hys
. Rev.

B
84, 081102(R) (2011
)

(II)
ЭлектрЭн
-
фЭнЭннЭе взаимЭФействие

(А.
Гектин
, А. Бельский, А. Васильев, –013)

Density of
optical phonon
states

Mixed


A
x
B
1
-
x
C
model crystal

Mean
thermalization

length
vs

X concentration

Probability of geminate recombination

Thermalization

length decrease

Recombination
probability

increase

13

A.
Gektin
, A.
Belsky
, A.
Vasil’ev
, IEEE Trans.
Nucl
. Sci.
61
,

262 (2014).

14

I.
Модуляция электронной
структуры при замещении атомов
.
Формирование потенциальных
барьеров ограничивающих длину
диффузии

электронов и дырок

(
III)
ПрЭстранственные неЭФнЭрЭФнЭсти в смешаннЭм кристалле


(A.
Бельский
, 2001
, 2013
)


N

R
Ons

R

R
Ons

Концентрация
e
-
h
пар внутри
сферы
Ознагера
,
и
минимизация вероятности
стохастической
рекомбинации


Повышение СВ


in
LGSO:Ce

15

Зависимость площади под кривой ТСЛ

(
круги
,
левая шкала
),

площади
под кривой послесвечения

в интервале

0
-
100 с

(
квадраты, левая
шкала)
,

давления паров
O
2

(
линия, правая шкала
)

над расплавами
оксиортосиликатов

в зависимости от температуры плавления

(
IV
)

Уменьшение кЭличества ФефектЭв вслеФствие
минимизации
расстехиЭметрии

расплава

logP
O2

=
-
26462/T + 7
,
84

СЭФержание

16



Введение. Мотивация работы.





Примеры поведения светового выхода
в
сцинтилляторах на основе смешанных кристаллов




Известные гипотезы о механизмах улучшения светового
выхода в смешанных кристаллах
;





Корреляция между световым выходом
в
сцинтилляторах
на основе смешанных кристаллов
и
некоторыми физическими параметрами их
компонентов
;




Итоги и выводы.

17

m
a
/
m
b

Delta
E
g

Delta

T
m

R
a
/
R
b

Инженерия

энергетической структуры

-

+

-

-

Электрон
-
фононное взаимодействие

+

-

-

+

Пространственная неоднородность

-

+

-

+

Минимизация

кол
-
ва дефектов

-

-

+

+

Для выяснения вклада данных факторов проанализировано
поведение светового выхода в 15 системах в зависимости от:


-
Соотношения атомных весов замещаемых атомов;

-
Соотношения ионных радиусов замещаемых атомов;

-
Разницы ширин запрещенной зоны между компонентами смешанного
кристалла;

-
Разницы температур плавления между компонентами смешанного
кристалла.

Как кЭличественнЭ Эценить улучшение СВ?

18

L
veg

=
C
a
L
a

+
C
b
L
b


З
-
н
Вегарда

C
a
,
C
b



мольные
концентрации
компонентов

L
ex



экспериментальная
зависимость


-

Непрерывный ряд твердых растворов во всем или в большинстве
концентрационного интервала от

x

= 0
до

x

= 1,

-

Концентрация активатора (если он есть) постоянна
.

(
L
ex
/
L
veg
)
max

19

Повышение СВ



соотношение весов
замещаемых атомов

20

Повышение СВ


разница ширин
запрещенной зоны компонентов

21

Повышение СВ



разница интенсивностей
испарения компонентов

Повышение СВ



разница объемов, занимаемых
замещаемыми атомами

O.
,
A.Gektin
, A.
Belsky
, PSS A 211
(2014
)

2384

22

Критерий
Гольдшмидта

Замещение атомов в ионном
кристалле происходит при разнице
их ионных радиусов не более 15 %
.

Наибольший

Δ
Eg

23



Систематизированы доступные экспериментальные
данные по
15
системам
;




Наблюдается корреляция между улучшением светового
выхода и
(R
a
/
R
b
)
3

, а также разницей в давлении паров
компонентов над расплавом и
Δ
Eg
;



Нет корреляции между СВ и
m
a
/
m
b
.


m
a
/
m
b

Delta
E
g

Delta

T
m

R
a
/
R
b

Инженерия

энергетической структуры

-

+

-

-

Электрон
-
фононное взаимодействие

+

-

-

+

Пространственная неоднородность

-

+

-

+

Минимизация

кол
-
ва дефектов

-

-

+

+

24



Систематизированы доступные экспериментальные
данные по
15
системам
;




Наблюдается корреляция между улучшением светового
выхода и
(R
a
/
R
b
)
3

, а также разницей в давлении паров
компонентов над расплавом и
Δ
Eg
;



Нет корреляции между СВ и
m
a
/
m
b
.


m
a
/
m
b

Delta
E
g

Delta

T
m

R
a
/
R
b

Инженерия

энергетической структуры

-

+

-

-

Электрон
-
фононное взаимодействие

+

-

-

+

Пространственная неоднородность

-

+

-

+

Минимизация

кол
-
ва дефектов

-

-

+

+

СЭФержание

25



Введение. Мотивация работы.





Примеры поведения светового выхода
в
сцинтилляторах на основе смешанных кристаллов




Известные гипотезы о механизмах улучшения светового
выхода в смешанных кристаллах
;





Корреляция между световым выходом
в сцинтилляторах
на основе смешанных кристаллов
и
некоторыми
физическими параметрами их компонентов
;




Итоги и выводы.

26

ВывЭФы



Причиной повышения СВ в смешанных кристаллах,
является улучшение условий транспорта носителей
заряда на люминесцентный центр. Наиболее вероятно,
о
но вызвано уменьшением кол
-
ва структурных дефектов,
образующих ловушки носителей и/или уменьшением
вероятности захвата носителей на данные ловушки
;




Сформулирован феноменологический подход,
позволяющий целенаправленно получать смешанные
сцинтилляционные кристаллы с
высоким СВ
на основе
предварительных оценок температур плавления, ширин
запрещенной зоны компонентов, и ионных радиусов
замещаемых атомов
.

27

ПреФсказание пЭвеФения СВ в смешаннЭм
кристалле на ЭснЭве ЭтнЭшения иЭнных
раФиусЭв замещаемых атЭмЭв

* large
difference in
electronegativities (0.4 un.)

0


5 %

5
-
15 %

�15 %

Atom pair

R
a
/
R
b
, %

Atom pair

R
a
/R
b
, %

Atom pair

R
a
/
R
b
, %

Ta
5+
/Nb
5+

0

Cd
2+
/Hg
2+

7.4

Lu
3+
/Sc
3+

15.6

Hf
4+
/Zr
4+

1.4

S
2
-
/Se
2
-

7.6

Ca
2+
/Sr
2+

18

Mo
6+
/W
6+

1.6

Br
-
/
Cl
-

8.3

V
5+
/Nb
5+

18.5

Zn
2+
/Mg
2+


2.8 (*)

Lu
3+
/Gd
3+

9

Ti
4+
/Zr
4+

19

Gd
3+
/Y
3+

4.2

Rb
+
/Cs
+

9.9

La
3+
/Lu
3+

19.8

Y
3+
/Lu
3+

4.5

La
3+
/Gd
3+

10

Zn
2+
/Cd
2+

28.3





K
+
/
Rb
+

11

Ga
3+
/In
3+

29





La
3+
/Y
3+

11.5

Sn
4+
/Ge
4+

30.1





Se
2
-
/Te
2
-

11.6

Si
4+
/Ge
4+

32.5





Br
-
/I
-

12.2

F
-
/
Cl
-

36.1





Al
3+
/Ga
3+

13.7









Ba
2+
/Sr
2+

14.4





*
Наибольшая разница в
электроотрицательности

(
0.4
)

28

БлагЭФарнЭсти

-

Project
FP7
-
INCO
-
2011
-
6 (“SUCCESS
”)
,

-

Project
No. 28317ZC in the framework of
French
-
Ukrainian
Science and Technical
Collaboration “NIPRO”


K.
Kamada
, T. Endo, K.
Tsutumi
, T.
Yanagida
, Y. Fujimoto, A.
Fukabori
, A. Yoshikawa, J.
Pejchal
, and M.
Nikl
,
Cryst
. Growth Des.
11
, 4484(2011).

O.
Sidletskiy
, V.
Kononets
, K.
Lebbou
, S.
Neicheva
, O.
Voloshina
, V.
Bondar
, V.
Baumer
, K.
Belikov
, A.
Gektin
, B.
Grinyov
, M.
-
F.
Joubert
, Mater. Res. Bull.
47
, 3249 (2012).

O.
Sakthong
, W.
Chewpraditkul
, Ch.
Wanarak
, J.
Pejchal
, K.
Kamada
, A. Yoshikawa, G.
Pazzi
, M.
Nikl
, Opt. Mater.
36
,

568 (2013).

O.
Sidletskiy
, A.
Belsky
, A.
Gektin
, S.
Neicheva
, D.
Kurtsev
, V.
Kononets
, C.
Dujardin
, K.
Lebbou
, O.
Zelenskaya
, V.
Tarasov
, K.
Belikov
, B.
Grinyov
,
Cryst
. Growth Des.
12,

4411 (2012).


A.
Gektin
, A.
Belsky
, A.
Vasil’ev
, IEEE Trans.
Nucl
. Sci.
61
,

262 (2014).

Y. Wu, D. Ding, S. Pan, F. Yang, and G. H.
Ren
, J.
AlloysCompd
.
509
, 366 (2011).

D. A.
Spassky
, V.S.
Levushkina
, V.V.
Mikhailin
, B.I.
Zadneprovsky
, M.S.
, Physics of the Solid State
55
,

150 (2013).


A. N.
Belsky
, E.
Auffray
, P.
Lecoq
, C.
Dujardin
, N.
Garnier
, H.
Canibano
, C.
Pedrini
, and A. G.
Petrosyan
, IEEE
Trans.
Nucl.Sci
.
48
, 1095 (2001).

J. Chen, L. Zhang, R.
-
Y. Zhu, IEEE Trans.
Nucl.Sci
.
51
, 3133 (2005).

E.D.
Bourret
-
Courchesne
,
G.A.Bizarri
,
R.Borade
,
G.Gundiah
,
E.C.Samulon
,
Z.Yan
,
S.E.Derenzo
,
Journ
.
Cryst.Growth

352
, 78 (2012).

D.A.
Spassky
, V.S.
Levushkina
, V.V.
Mikhailin
, M.S.
.
Zadneprovsky
, in Proc. of ISMART,
Dubna
,
Russia, 2012 p. 23. [in Russian].

D.
Spassky
, S.
Omelkov
, H.
Mägi
, V.
Mikhailin
, A.
Vasil’evN
.
Krutyak
, I.
Tupitsyna
, A.
Dubovik
, A.
Yakubovskaya
, A.
Belsky
. Optical Materials (2014) DOI: 10.1020/j.optmat.2013.12.039.

A.M.
Srivastava
, S.J.
Duclos
, Q. Deng, J.W. LeBlanc, T.B.
Gao
, J.M. Wang, L.L. Clarke, U.S. Patent 7084403 B2,
Aug. 1,2006.

A.
Gektin
, N.
Shiran
, V.
Shlyakhturov
, and A.
Belsky
, in Proc. Of SCINT95, Delft,

(1995),p. 415.

B.
J.
Hua
,

G.
Rooh
,

H.J.
Kim,

J.M.
Lee,
Y.J.

Lee,

S. Kim
. IEEE Trans
Nucl
. Sci.
61
, 323 (2014).

A.N.

Belsky
, A.V.

Gektin
, S.M.

Klimov
, J.C.

Krupa
, P.

Martin, A.

, V.V.

Mikhailin
, C.

Pedrini
, A.N.

Vasil’ev
,
E.I.

Zinin
, in Proc. Of SCINT95, Delft, The



Приложенные файлы

  • pdf 7028702
    Размер файла: 2 MB Загрузок: 0

Добавить комментарий